原子工程可以選擇性地誘導單個原子上的特定動力學

原子工程可以選擇性地誘導單個原子上的特定動力學，然后通過組合步驟形成大規(guī)模組件。在現(xiàn)在發(fā)表在Science Advances上的一項新研究中，叢蘇和材料科學，電子，物理，納米科學和光電技術部門的國際跨學科科學家團隊; 首先調查了石墨烯摻雜劑的單步動力學。然后他們開發(fā)了一個理論來描述基于實驗裝置中碰撞后初級碰撞原子的動量的結構結果的概率。蘇等人。結果表明，預測的構型轉化分支比與單原子實驗吻合良好。結果表明，將單原子動力學偏向于感興趣的結果，將為利用電子輻射設計和擴大原子工程鋪平道路。

控制材料的確切原子結構是原子工程的最終形式。原子操縱和原子 - 原子組裝可以通過精確定位原子摻雜劑以改變碳納米管和石墨烯的性質而產生在合成上難以實現(xiàn)的功能結構。例如，在量子信息學中，氮(N)或磷(P)摻雜劑可以歸因于它們的非零核自旋。為了成功進行實驗原子工程，科學家們必須(1)了解如何誘導局部結構變化以提高速度和控制成功率，以及(2)將基本單元過程擴展為包含1到1000個的可行結構組件原子產生所需的功能。

研究人員之前曾使用掃描隧道顯微鏡來證明單個原子的良好逐步控制，以獲得物理化學見解和技術進步。然而，該技術的可擴展性和吞吐量受到機械探針運動的嚴重限制，因此研究人員引入像差校正掃描透射電子顯微鏡(STEM)作為表征材料精確原子結構的多功能工具。盡管仍處于開發(fā)的早期階段，但該技術顯示出在原子水平上控制材料的更大希望。例如，在二維(2-D)石墨烯中，可以逐步控制硅摻雜劑迭代允許以高吞吐量進行遠程移動的基本步驟。在3-D硅晶體中也觀察到類似的結果。

通過基于STEM的原子工程，科學家們的目標是使用電子束并實現(xiàn)所需的配置變化。該方法的缺點包括對相對論電子 - 核碰撞，電子激發(fā)和弛豫，動態(tài)離子軌跡和增加的不確定性的不精確理解。

石墨烯中競爭性實驗P摻雜動力學的圖解及其控制?？蚣苁侵薪黔h(huán)形暗場圖像，并且每種摻雜劑的化學特性通過電子能量損失光譜(EELS)確認。(A)三幀顯示較亮(由于其較大的散射對比度)P原子和C鄰居之間的直接交換，具有初始(幀1)，轉換(幀2)和最終配置(幀3)。白色和黑色虛線表示交換發(fā)生時掃描光束的行。掃描速度，每幀8.4秒。沒有進行后期處理。(B)四幀顯示直接交換(幀1和2)和SW轉換(幀2到4)。比例尺，2Å。掃描速度，每幀0.07秒。為清楚起見，應用具有2像素×2像素內核的中值濾波器。在小型子掃描窗口中采集EELS期間捕獲SW轉換，以增強用于識別摻雜劑的光譜的信噪比，并實現(xiàn)更快的掃描速率幀，從而更好地捕獲原子動力學。(C)相鄰的C原子被電子束擊倒，將三重協(xié)調的P轉換為四倍協(xié)調的P.掃描速度，每幀8秒。沒有進行后期處理。(D)P摻雜劑被C原子取代。掃描速度，每幀4秒。不同的圖像顏色編碼代表不同的類別：灰色代表原子保存過程，品紅色代表原子非保存過程。(A)和(B)中的藍色和紅色虛線圓圈表示石墨烯的不等價晶格位置，(C)和(D)中的綠色虛線圓圈表示未被保存的原子的位置。(E和F)有意控制P原子的直接交換。黃色十字表示電子束停留10秒的位置，以便有目的地將P原子移動一個晶格位置。綠色和藍色虛線圓圈表示石墨烯的兩個非等價晶格位置。插圖：應用高斯濾波器后的感興趣區(qū)域，(G)控制過程的示意圖，其中電子束由聚焦在相鄰C原子上的綠色圓錐表示。圖片來源：Science Advances，doi：10.1126 / sciadv.aav2252 應用高斯濾波器后的感興趣區(qū)域，(G)控制過程的示意圖，其中電子束由聚焦在相鄰C原子上的綠色錐體表示。圖片來源：Science Advances，doi：10.1126 / sciadv.aav2252 應用高斯濾波器后的感興趣區(qū)域，(G)控制過程的示意圖，其中電子束由聚焦在相鄰C原子上的綠色錐體表示。圖片來源：Science Advances，doi：10.1126 / sciadv.aav2252

在目前的工作中，Su等人。使用STEM來驅動和識別石墨烯中單個磷(P)摻雜劑中原子的運動。接下來，構建一個理論方案來測試摻雜劑的相對概率，與電子能量和動量檢測相比較。他們將動態(tài)分為四組：

直接原子交換

石 - 威爾士過渡保護原子(由于原子重排導致重要的化學，電學和機械性質改變。)

淘汰碳C鄰居，和

用碳C代替摻雜劑原子，這不保留材料的局部組成。

用abMD計算石墨烯中P摻雜動力學的機理。(A至C)當P雜質的C鄰居被給予初始平面外動量時獲得的不同可能晶格變換的角分布圖。碳上的相應初始動能E為(A)15.0，(B)16.0和(C)17.0eV。這些極坐標圖中的標記表示動態(tài)結果：C敲除為紅色三角形，直接交換為藍色方塊，SW轉換為品紅色圓圈，未變化的晶格為黑色交叉。例如，(D)SW轉換的快照(θ= 20°，φ= 75°，E = 15.0 eV)，(E)C敲除(θ= 20°，φ= 180°，E = 17.0 eV)，( F)顯示直接交換(θ= 0°，E = 17.0eV)和(G)未改變的結構(θ= 25°，φ= 285°，E = 15.0eV)。紅色箭頭表示沿著平面內和法向平面方向(長度不按比例)的C動量的方向，其中(G)中示出了球面坐標角θ和φ的定義。(H)cNEB阻擋層，用于建議由C置換P摻雜劑的機制。插入：初始，鞍點和最終配置。圖片來源：Science Advances，doi：10.1126 / sciadv.aav2252

科學家使用60 eV電子能量束，并在電子 - 原子碰撞過程中最大化直接交換和SW躍遷的速率。蘇等人。在實驗中使用碳作為主要的敲入原子(PKA)并且保持PKA的電子后碰撞能量在10eV的量級。在實驗中，它們沒有將電子束直接對準摻雜劑本身，而是針對摻雜劑的碳鄰居。

蘇等人。然后在該研究中開發(fā)了一種稱為“初級撞擊空間”(PKS)的理論方案，以估計不同電子誘導動力學的相對散射截面。由于樣品或電子束傾斜以選擇性地激活期望的結果，結果可以變化?？茖W家們提供了額外的計算實驗驗證，為聚焦電子輻射開辟了原子工程的新途徑。

不同雜質元素的動力學比較。(A)正面碰撞(θ= 0°)的Al，Si和P之間的直接交換能量范圍的比較。(B)在實驗上，在60keV的連續(xù)輻射7分鐘后觀察到Al摻雜劑和附近的兩個碳原子的敲除，對應于(A)中預測的低位移閾值。紅色圓圈標記在第二幀中移位的原子。(C)對于各種元素(C，4.6eV; N，3.6eV; B，2.4eV; P，1.6eV; Si，示出了從55-77結構返回到原始晶格的構型變化的能壘(Ea)。 0.8eV; Al，0.2eV)。插圖：SW過渡能量分布中Ea的定義，其中原始曲線可以在圖2中找到。S4。(D)實驗觀察到的N摻雜劑在60keV下的SW躍遷。信用：

在實踐中，科學家的目標是精確控制原子及其電子或核態(tài)，以應用于原子鐘和原子存儲器件。原子工程的長期愿景是將各個原子精確定位在所需的內部狀態(tài)，包括核自旋，然后成像和控制1到1000個原子的原子組件。

蘇等人。在目前的工作中實現(xiàn)了幾種原子動力學，它們被歸類為原子保存動力學(所需)或原子非保守動力學(不需要)。對于原子保存動力學，它們包括(A)磷(摻雜劑)和碳之間的直接交換。(B)具有PC鍵90度旋轉的SW轉變，其中原子保存動力學包括碳敲除。然后對于原子非保守動力學，科學家們包括(C)使用電子束敲除PKA和(D)替換摻雜劑原子。

為了解釋原子過程，科學家們進行了廣泛的ab-initio分子動力學(abMD)模擬和攀爬圖像輕推彈性帶(cNEB)計算。他們可視化對應于石墨烯中PKA的初始碰撞后動能的各種P摻雜劑動力學的分布?？茖W家們通過模擬引發(fā)了一系列與聚焦電子的碰撞，期望通過控制電子束進行原子結構演化，在實驗上以預先設計的方式到達，相對容易。

PKS：用于評估不同動態(tài)過程的橫截面的方案。(A)用于描述PKS的球面坐標系(具有定義動量方向的θ和φ，以及定義C鄰居的后碰撞動能E的半徑)。(B)PKS的垂直截面，顯示向上的60keV電子束(θ~e= 0°)與移動的PKA相互作用的函數(shù)f(以下稱為“卵形”)的分布(E = 0至0) 1 eV)。(C)振動PKA的卵形(我們在這里使用E?= 0.5 eV用于放大的圖示)與不同的結果區(qū)域相交，其中在(D)中，交叉點被投影到極坐標圖。標有a和c的品紅色區(qū)域代表SW過渡(分別為順時針和逆時針)，標有b的藍色區(qū)域代表直接交換。(E)決策樹，顯示原子 - 電子相互作用的可能結果，其中通過每條路徑的概率與橫截面成比例。(F)作用于振動PKA(E = 0.5eV)的傾斜電子束(θ~e= 17.2°，φ~e= 15°)的PKS和卵形，(G)顯示投射的不同交叉點到極地情節(jié)。這里，僅激活順時針SW轉換，在品紅色區(qū)域中用d標記。(H)實驗觀察到如在(F)和(G)中在傾斜樣品中活化的Si摻雜劑的順時針SW轉變。在(E)中的決策樹旁邊放置三個相應的階段，其中實驗狀態(tài)用黑色方塊標記，并且觀察到的路徑由較粗的分支表示。視場：1nm×1nm。(I)相對于石墨烯平面傾斜的電子束的側透視圖。在(H)中的所有幀中，樣品保持這樣傾斜。圖片來源：Science Advances，doi：10.1126 / sciadv.aav2252

在這項研究中，科學家們從一個初始的配置狀態(tài)I iniital開始，該狀態(tài)精確地成像在其期望的中間配置軌跡中，最終到達I final ; 很像一個魔方，但有可能性。蘇等人。在玩游戲時平衡“風險”和“速度”，因為原子系統(tǒng)可能包含陷阱狀態(tài)(陷阱)，嚴重延遲原子配置到達I final或使其成就不可能?？茖W家們還將這一過程的概率性質與足球比賽進行了比較; 他們使用計算預測和絕對轉換率來優(yōu)化設計實驗中的總風險/速度。

由于預測和比較動態(tài)過程的散射截面的過程對于原子工程是必不可少的，Su等人。開發(fā)了PKS(初級撞擊空間)形式?；诖?，科學家們發(fā)現(xiàn)PKA的動量分布在電子碰撞后具有卵形輪廓，其形狀相對于入射電子的能量和方向以及由于原子的預碰撞動量而改變?？茖W家提出使用機器學習和人工智能，了解未來的單元和裝配過程。在目前的工作中，科學家使用決策樹來預測原子工程中可能的進化路徑，其中根節(jié)點指示初始結構，子節(jié)點推斷下一個可能的結果。

通過這種方式，蘇等人。揭示了原子工程的物理學，并使用計算/分析框架作為開發(fā)進一步技術來控制三維材料中單原子動力學的基礎?？茖W家的目標是最終從單個原子開始放大多個原子，以高速和高效率以所需的配置組裝1-1000個原子。